银修饰铜纳米阵列用于电催化还原CO2.docx

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1、背景介绍随着工业化进程的不断推进，化石能源被快速消耗，由此产生的大景二氧化碳气体被排放进入大气，导致了严重的温室效应以及一系列全球性的气候与环境问题.铜基催化剂是众多电催化C02还原体系中唯一可以将CO?深度还原为多硅产物的催化剂，桐基催化剂在电催化过程中会经历表面重构过程，这对其性能会产生显著的膨响.本文亮点1采用线性伏安扫描法(1.SV)制备了Cu(OH)2纳米阵列前驱体.在铜片表面构建出形貌均匀且易于词控的纳米阵列.为后续修饰改性处理提供了良好的结构基础；2.g的修饰提岛了反应过程中Cu表面CO的海装度,促进了C-C耦合过程,提高了催化剂时CO?的深度还原能力，-1.1V测试电位下,实现

2、了45.1%的产物法拉第效率.内容介绍1实验部分2结果与讨论2.1 催化剂形貌与结构表征为了验证CuAg纳米阵列的晶体结构，我们进行了掠入射XRD(GI-XRD)表征，如图1所示.29()图1CuAg材料的C1.XRD图谱Hg.1(il-XR!)w-lnnf(a-Ag采用SEM和TEM表征了CU-Ag催化剂的形貌.图2a、2b分别显示了通过原位电还原得到的起始CU纳米阵列以及经过电化学因换反应得到的CU-Ag纳米阵列的高倍SEM图像.透射电子显微镜(TEM)图像(如图2c所示)显示Ag纳米片与Cu纳米线紧密结合在一起.另外，我们进行了能量色散光谱(EDS)测量，以确定所得到的双金属纳米阵列的元

3、素信息,EDS元素分布图(如图2e所示)显示了材料中含有Cu.Ag两种元素，且分布较为均匀.SEMffl三sc.d.TEMse.EDS-Mppnc图像图2Cu-.材料的SEM.TEM和EDS图谙F.2SEM.TEMandEDSspectraofCu-Agwithdiffr11nt11olutionX射线光电子能谱（XPS）和俄歇电子能谱（AES）被用来进一步探究CU-Ag的元素价态和表面元素分布。从XPS全谱图（如图3a所示）中可以看出除了CU和Ag元素以外，还检测出了。和C元素，其中C是由于样品与空气接触，吸附了空气中的碳,引起的碳污染，O元素则是样品表面吸附水分子中的羟基氧以及样品在电化学

4、还原过程中残存的晶格氧。a.XPS全图谱;b,c.Ag3d,Cu2l.的XPS光谱：I.Cu1.MM的俄歌谱图3CU-Ag材料的XPS图谱Fig.3XPSsMF的产物选择性。比图4CuAg及H黑样品的电催化CoUR性能F4EIrCtltIVhrmiCalCO2RRPrrfonluncImt/(IuA:attlaIyMiundunlnJMimplc为了探究CU-Ag对以方还原性能提升的根本原因迸行了ECSA和Tafel测量.通过双层电容（CQ法检测ECSA,图5a显示了CU-Ag与Cu催化剂上充电电流密度随扫描速率的差异I.Cie：2.Cu-Ag小电化学活忤曲怏ECSA)测出hTWI曲战；电化学用Wffld.Cu-Agft-.IRllE)电儿卜的电海曲线图5CUF及对照样品的电化学测试Hg.5Hrl11M,hrrwalIrMM(Iu-AgcllyMaiM(unlnd7叫Jr3结婚本文通过简单的三步法制备了CwAg纳米阵列催化剂，该催化剂用于电催化还原二氧化碳时，表现出较高的催化活性提升,相较于未经银修饰的原始CU纳米阵列催化剂，CuAg催化剂对于G-产物的选择性明显增强，同时还抑制了析氢.通过物性表征和电化学实验分析，Cu-Ag催化剂性能的提升归因于该催化剂中加、Ag的协同催化作用.