Ni-K SiO2催化剂逆水煤气变换反应性能研究.docx

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1、背景介绍f着化石燃料的过度使用.co,的大城排放导致全球环嵯变眠与海洋酸化等产歧的环境问遨，给惚球的生态带来了巨大的挑战.CO,捕获、利用和储存(CCUS)作为减少温室气体排放的有效途径已经引起广泛关注。逆水煤气变换反应(RWGS)能够将CO,加氢转化为更彳r价位的co,被认为是城有大规模应用前景的co,转化途径之一.因此对于研制向选择性的热柩定RWGS反应催化剂具有收要Je义，文章亮点1.通过浸演法制爵了不同K含址的5%Ni-K/SiO,佛化剂：2 .研究证明，在RWGS反应中，高分敌的Ni并非抑制甲烷化反应的唯一途径，添加K助剂的大敕的Z也能够有效抑制甲烷生成：3 .K助剂对iSiO,催化

2、剂RWGS选择性的促进作用能绯为日后研制高选择性的RWGS催化剂提供一定的理论指导.内容介绍1实验方法1.1 主要仪器与试剂1.2 催化剂制第1.3 催化剂表征M.IX射战衍射(XRO)1.3.1 透射电子显微惊(TEM)佛化剂的表面的形貌以及催化剂的顷粒大小使用透射电子显微镜进行表征,测试电压为200kV.133程序升*还原(H2-TPR)催化剂的程序升温还原测试在T全自动化学吸附仪上iS行，1.3.4 CO：程序升温脱附(CO-TPD)催化剂的CO：程序升温脱附测试在TP-5080型全自动化学吸附仪上进行。1.3.5 CO程序升IJR附(Co-TPD)催化剂的CO程序升温脱附测试在TP-5

3、080M全自动化学吸附仪上进行。1.4 催化剂性除评试在常压下，在连续流动的固定床反应器中进行了RWGS反应，测试所使用的催化剂用收为IOmg.2结果与讨论2.1 催化剂表征2.1.1 X-MttffiM图1是不同K含量的假化剂的XRD谱图。图1不同k5Ni-KZSiO,催化剂的用,谐图P.lXHDzUg.bW汕(Iiffrfrnlk和5%Ni-5%KSiO.催化剂进行了TEM3试.图2、3分别为激试催化剂的电镜照片与N0粒径分布图，a.5%NiZSO2；b.5%Xi-1%K/SK),.5%Mi-3%KZSiO2；.15%Ni-5*KZSiO,图2不同K含豉5%Ni-KZSiO,催化剂的TEY

4、图Fig.2TEMinMIgEof5%Ni-KZSiO2atahtswith2sky*kollr.y*.*kz*2t4.5、iSVS1图3MK5%NMS(),化色的W)粒改分用KJNiCMIHr4li4i35%i-kSkjCMa!?liCIiwrEalkcatrtl2.13程序升还原为探究添加K助剂后保化剂的金际-载体相互作用,采用H1-TPR对催化剂进行了表征。如图4所示，在未添加K的5%NSQ催化剂中在410C与645C为中心各彳j个还原电图4不同K含成5%Ni-KZSiO2催化剂的Eig.4H1-TPKalr11f5%Ni-KZSiO2rentKcontents2.4CO：程序升温脱附图

5、5为不同K含量的5%Ni-KSiO:傕化剂CO：-TPD谱图.山图5可以看出,不同K助剂含量的假化剂对于CO的脱附峰有着明显的差异。当K含状从0增加到3wl%时，加CO1脱附峰逐渐增强.9Wj图5不同K含坦5%Xi-KZSiO2催化剂的CO1-TPD诺图FIr.5CO2-TPDpatternsof5%Ni-KSi()jCaIaIyStSwithlifirrrntKcntrnl*2.1.5Co程序升温脱附CO作为RWGS反放中的产物,催化剂对其吸附能力的强弱将对催化剂的选择性起看至关重要的影峋，对不同K含量的催化剂进行了Co程序升温脱的测试，结果如图6所示。I2003(4005006007MM)

6、图6不同KASS/MKSi(%催化剂的COTPD澧试图Hg.6C(TI,I)wlrrn*f5Ni-KZSiO2atdyMUWiIhdifrPrInIKonlenU2.2催化剂性能能试对不同K含/傕化剂在600e进行了性能SW试.图7中显示的是不同K含状的同化剂的CO1转化率随时间变化的曲戏,如”W2520ISIO5/&夫8.co,”化*e,a“慢图7不同KM敏Y*Ni-MSiO,催化制的催化性能F7CaljJylirrfonnaMar/Ni-KS()jrMkh4*IBilIliiflrr11Kowr11t*3靖怆本文通过浸渍法制备了不同K含琰的5%NiKSiO催化剂，研究结果表明在5%NiSi

7、2催化剂中添加K助剂能够增强金属与教体的相互作用，并能够提高催化剂对CO：的吸附能力，提升催化剂的转化率与稳定性。K助剂能减弱催化剂时CO的吸附强度进而抑制生成的CO进一步匆化为CI1.,从而提高催化剂的选择性。其中K含量为3%的催化剂有着最好的催化剂性能，在600C性能测忒中几平不产生CI1.,并且能够在6()0(MX)mlg.,.h高空速下保持良好的热稔定性.此外，研究结果也表明，在RwGS反应中，高分散的Ni并非抑制甲烷化反应的唯一途径,添加K助剂的大颗粒的Ni也能够有效抑制甲烷生成。K助剂对Ni/SiO：催化剂RWGS选择性的促进作用能鲂为日后研制高选择性的RWGS催化剂提供一定的理论指导.